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| 适用于废水处理的钛基二氧化锡电极的改进与性能研究 摘 要 钛基二氧化锡电极以其优异的电化学性能被广泛应用于各种电催化过程中。它的高析氧电位使其表现出较强的催化氧化能力，此外，对比其他贵金属涂层电极它还拥有价格上的优势，所以它在未来具有广阔的应用前景，特别是在废水处理过程。但是它的致命缺陷就是稳定性差， 这严重限制了它的大规模使用。本文主要通过金属离子掺杂、加入中间层等方式来改善钛基二氧化锡电极的稳定性、析氧电位、以及电导性等。 首先，我们利用传统的涂覆热解法成功制备了低阻抗、高稳定性的钛基锰锑共掺二氧化锡电极。又通过X射线衍射、扫描电镜、线性伏安曲线、强化寿命的等测试手段对不同掺杂浓度的钛基锰锑共掺二氧化锡电极进行了表征。结果表明，当涂层中锡锑锰三种元素的原子比为50:3:3时，电极表现出最好的电导性和稳定性。其强化寿命得到了显著的提高，是未掺锰的钛基锡锑电极的7倍。另外，我们通过第一性原理计算研究了锰掺二氧化锡晶体的晶体结构和能带。锰原子进入后，二氧化锡晶格的能带变窄。XRD结果表明，随着锰掺杂浓度的提高，氧化物涂层的结晶度下降，并且发生了晶格收缩。我们还研究并对比了两种其他的涂层涂覆方式对电极性能的影响。 其次，我们研究了不同退火温度下制备的钛基锰锑共掺二氧化锡阳极。我们发现所有温度条件下制备的Ti/Mn-Sb-SnO2阳极都比传统的Ti/Sb-SnO2具有更高的稳定性，而且拥有更强的降解酚类污染物的能力。我们通过X射线衍射，扫描电子显微镜，X射线能谱，线性扫描伏安法，加速使用寿命试验和苯酚降解模拟来表征电极。600℃下制备的Ti/Mn-Sb-SnO2阳极的脱酚效率在2小时内可达到近100％。为了探索催化活性提高的深层原因，我们利用荧光光谱法测试了氧化过程中不同锰锑共掺二氧化锡阳极表面产生的羟基自由基。结果证实锰锑共掺杂可以提高电极的催化活性。 我们还采用磁控溅射法制备了含铂纳米中间层的钛基锑掺二氧化锡电极。通过物理和电化学等测量手段来表征引入Pt中间层对电极产生的影响。我们根据XRD数据计算了SnO2晶体的织构系数，发现在Ti和Ti/Pt上生长的SnO2晶粒具有不同的择优取向。因此，我们使用第一原理方法在不同的优先取向（110），（101）和（211）上构建三个超胞来模拟三种类型的SnO2晶粒。计算结果表明沿（101）面建立的超胞电导率优于（211）面的超胞。此外，在Ti/Pt/ Sb-SnO2电极上进行了线性扫描伏安法、计时电位法和电化学阻抗谱等电化学测试。我们从物理角度讨论了Ti/Pt/Sb-SnO2电极的析氧过电位和电荷转移电阻的转换。 析氧电位是影响废水处理过程阳极效率的决定性因素。在本文的最后，我们通过铬掺杂的方式来提高SnO2/Ti和Sb-SnO2/Ti电极的析氧电位。XRD和XPS技术被用于表征电极的微观结构和化学组成。还利用电化学测试以评估钛基铬锑共掺二氧化锡电极作为废水处理阳极的电催化性能。结果表明，锑铬共掺杂可以提高二氧化锡涂层的结晶度，而且铬是以三价的形式存在于氧化物涂层中。铬掺杂处理改善了电极的电导率和电催化活性。并且，通过密度泛函理论计算表明Cr掺杂的SnO2晶体具有优异的导电性，晶格中铬原子充当提供空穴用于电子传输的受主。 DOS图显示铬掺杂的SnO2显示p型电导性，而电导性的类型将随后影响金属-半导体界面上的内建电势。我们认为析氧电位提高的机制是铬的掺杂扩大了金属-半导体接触面处的内建电场。 |
