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| 二茂铁基多孔有机聚合物的合成及气体吸附性能研究 摘要：微孔有机聚合物作为吸附材料对气体具有良好、可逆的热力学吸附-脱附性能而倍受关注。为了达到均匀分散铁元素、保持聚合物吸附焓及保持其良好的化学及热稳定性的目的，同时避免传统金属掺杂易团聚渗出、堵塞孔道等问题，本文尝试在有机聚合物骨架中引入二茂铁结构单元。 以三聚氯氰为单体，与二茂铁在CH3SO3H催化下，通过傅-克反应得到比表面积分别可达875 m2/g 的微孔有机聚合物FCPs。通过元素分布分析，可以看出铁原子均匀分散于聚合物FCPs骨架中。其中，FCP-1对于H2及CO2表现出快速高效的吸附，最大吸附量可达H2为1.75 wt%（77 K，1.0 bar），CO2 为16.9 wt%（273 K，1.0 bar），H2吸附焓为16.9 kJ/mol，CO2为41.6 kJ/mol，FCP-1的CO2/N2选择性为107。具有优异化学及热稳定性的二茂铁基微孔有机聚合物，在气体吸附分离方面具有诱人的应用前景。 关键词: 微孔有机聚合物；金属掺杂；二茂铁；二氧化碳吸附；氢气吸附 目 录 第一章 绪论 1 1.1 引言 1 1.2 微孔有机聚合物（MOPs） 2 1.3 微孔有机聚合物的研究现状 4 1.4 引入金属活性位点 4 1.4.1 碱金属掺杂 4 1.4.2 过渡金属掺杂 7 1.5 引入极性官能团 9 1.6 孔尺寸调控 11 1.7 本课题的选题目的、意义及研究内容 13 1.7.1 课题的目的和意义 13 1.7.2 研究内容 14 第二章 二茂铁构筑微孔有机聚合物及其气体吸附性能研究 15 2.1 前言 15 2.2 实验部分 16 2.2.1 试剂与仪器 16 2.2.2 表征及测试 17 2.2.3 含氮基元二茂铁基微孔聚合物的合成（FCPs） 17 2.3 聚合物的结构表征与性质研究 18 2.3.1 红外光谱和固体核磁表征 18 2.3.2 广角粉末X射线衍射 19 2.3.3 扫描电镜和透射电镜（SEM） 20 2.3.4 热重分析(TGA) 21 2.3.5 N2吸脱附性能测试与孔径分布 22 2.4 二氧化碳吸附研究 23 2.4.1 二氧化碳吸附 23 2.4.2 二氧化碳吸附焓 23 2.4.3 二氧化碳/氮气选择性吸附研究 24 2.5 氢气吸附研究 25 2.6 甲烷吸附研究 26 2.7 元素分布研究 27 2.8 本章小结 28 第三章 结论与展望 28 3.1 结论 28 3.2 展望 29 参考文献 30 致 谢 32 |
